C’est vers 755 au nord de l’Espagne, au sein d’une noble famille wisigothique, que naquit Théodulf (Theodelphus en latin). Après un début de vie laïque, où il se maria et eut un enfant, il entra au monastère d’Aniane. Remarqué pour son intelligence, il fut pris sous la protection de Benoit d’Aniane, abbé fondateur de l’abbaye.
Theodulf devint théologien. Grand orateur, il fut aussi poète et écrivit beaucoup. Charlemagne l’appela à la cour impériale où il devint son conseiller, en même temps que le célèbre Alcuin, abbé de Saint-Martin-de-Tours.
Vers 797 il fut nommé évêque d’Orléans et reçut les charges de nombreuses abbayes, dont la principale fut celle de Fleury, appelée plus tard Saint-Benoit-sur-Loire. Il y instaura la règle de Saint-Benoît d’Aniane.
Il développa l’enseignement élémentaire dans l’Orléanais et mit en place un enseignement supérieur à Sainte-Croix-d’Orléans et dans les abbayes dont il avait la charge, en même temps qu’il réforma le système hospitalier.
Il fut l’un des missi dominici (envoyés chargés de faire respecter les ordres aux vassaux) de l’empereur. En tant que tel, il fit à l'Empereur la relation de son voyage en Septimanie dans un poème, le « Paraenesis ad judices ». Il y est fait mention de la ville de Redhae, devenue le village très connu de Rennes-le-Château.