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Iconoclaste, il rédigea au nom de l’empereur le « Libri Carolini » dans lequel il condamne la pratique de l’adoration des images.  En 816, le pape Etienne IV lui conféra le privilège de porter le pallium.

 

Peu après la mort de Charlemagne, il fut accusé en 818 d’avoir soutenu la révolte du roi Bernard en Italie (contestant le partage de l’empire carolingien) contre le fils de l’empereur, Louis le Pieux. Il fut exilé à Angers où il mourut le 18 décembre 821. C’est là qu’il composa l'hymne "Gloria Laus" qui est toujours chanté à Orléans et à Germigny-des-Prés lors de la procession des Rameaux. Il fut canonisé ensuite par l’Eglise.

En tant que participant à la renaissance carolingienne, membre de l’académie Palatine (fondée par Alcuin et Charlemagne, comptant autant de membres que de muses, c'est-à-dire 9, modèle de toutes les académies occidentales), grand érudit de son temps, Théodulf, devant parfois recevoir quelques intellectuels de son monde, fit reconstruire une villa dans le Val d’Or, sur les bords de la Loire, non loin de son évêché d’Orléans.

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